本发明公开一种预测改性铝基锂吸附剂结构稳定性和锂离子吸附选择性的方法,所述改性铝基锂吸附剂为经阳离子改性的铝基锂吸附剂,预测方法其包括以下步骤：(1)建立改性铝基锂吸附剂主体层板结构与未改性铝基锂吸附剂主体层板结构模型；(2)对改性模型与未改性模型进行几何构型优化和频率验证；(3)计算并比较改性模型与未改性模型的结合能；(4)计算并比较改性模型与未改性模型的吸附位点空腔半径。本发明通过对改性分子簇的结合能和改性模型的吸附位点空腔半径计算及对比分析,预测改性铝基锂吸附剂的结构稳定性和吸附选择性,从而筛选出具有较高吸附选择性和稳定性的阳离子改性吸附剂,解决了通过实验筛选费时、费力、成本高的问题。